並列タイトル等Control of oxidation reactivity of (peroxo)diiron complexes
タイトル(掲載誌)平成28(2016)年度 科学研究費補助金 基盤研究(C) 研究成果報告書 = 2016 Fiscal Year Final Research Report
一般注記金沢大学理工研究域物質化学系
生体系では,メタンモノオキシゲナーゼ(MMO) や トルエンモノオキシゲナーゼ(TMO)が二核鉄中心により酸素分子を活性化して,アルカンやアレーン類の水酸化をいとも簡単に行っている.本研究では,MMOやTMOのペルオキソ中間体の機能モデルとなる二核鉄(III)ペルオキソ錯体を創製し,コア構造によるペルオキソ錯体の反応性の制御を目指して,外部基質との酸化反応性の検討を行った.
The Fe2/O2-mediated oxidation reactions such as arene hydroxylation and C-H bond oxidation of alkanes are of current interest for understanding the reaction mechanism of dioxygen activating non-heme diiron enzymes such as soluble methane monooxygenase (sMMO) and toluene monooxygenase (TMO) and utilizing metal complexes as oxidation catalysis. Various synthetic (peroxo)diiron(III) model complexes have been developed, however, there are few functional models that exhibit oxidation reactivity and O-O bond cleavage similar to those of (peroxo)diiron(III) species in non-heme diiron enzymes. In this study, (peroxo)diiron(III) complexes having a bridging ligand (oxo or carboxylate) were prepared and their oxidation reacvtivities towards external substrates were studied. We found a mechanistic evidence that a diiron(IV)-oxo species derived from the O-O bond cleavage of (peroxo)diiron(III) species is involved in the oxidation reaction as an active oxidant.
研究課題/領域番号:26410067, 研究期間(年度):2014-04-01 - 2017-03-31
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