マルチ銅オキシダーゼにおける三核銅クラスター

Material type: 文書・図像類

Author: 櫻井, 武ほか

Publisher: -

Publication date: 1999-03-08

Material Format: Digital

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Note (General)：: 金沢大学分子科学研究所ラッカーゼおよびアスコルビン酸オキシダーゼのESRスペクトルを3Kから300Kの間で詳しく測定を行い、データをシミュレーションすることによって、タイプ1、2銅の温度依存性を詳細に検討した。その結果、ESR検出銅の定量や各タイプの銅イオンのスピンハミルトニアンパラメータ変化から、...

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Material Type: 文書・図像類
Title: マルチ銅オキシダーゼにおける三核銅クラスター
Author/Editor: 櫻井, 武
Sakurai, Takeshi
Author Heading: 櫻井, 武
Sakurai, Takeshi
Publication Date: 1999-03-08
Publication Date (W3CDTF): 1999-03-08
Alternative Title: The trinuclear copper cluster in multicopper oxidases
Periodical title: 平成8(1996)年度科学研究費補助金基盤研究(C) 研究成果報告書概要 = 1996 Fiscal Year Final Research Report Summary
No. or year of volume/issue: 1995 – 1996
Volume: 1995 – 1996
Pages: 2p.-
Text Language Code: jpn
Subject Heading: マルチ銅オキシダーゼ
アスコルピン酸オキシダーゼ
ラッカーゼ
三核銅センター
ESR
SQUID
反強磁性相互作用
MULTICOPPER OXIDASE
ASCORBATE OXIDASE
LACCASE
TRINUCLEAR CENTER
ANTIFERROMAGNETIC INTERACTION
Target Audience: 一般
Note (General): 金沢大学分子科学研究所
ラッカーゼおよびアスコルビン酸オキシダーゼのESRスペクトルを3Kから300Kの間で詳しく測定を行い、データをシミュレーションすることによって、タイプ1、2銅の温度依存性を詳細に検討した。その結果、ESR検出銅の定量や各タイプの銅イオンのスピンハミルトニアンパラメータ変化から、タイプ2銅の立体構造が、極低温ではのびた8面体であるが、温度が上昇するにつれ4面体に近づいていくことがわかった。これは、タンパクのコンフォメーション変化によって引き起こされる現象であると考えられ、タイプ2銅の構造はこれまで考えられていたよりもはるかに歪んだものであることがわかった。さらに、アジ化物イオンが1個および2個結合したタイプ3銅のESR挙動も詳しく検討し、前者がマイクロ波によって著しく飽和されやすいことを見いだした。一方、休止およびアジ化物イオンを作用させたラッカーゼおよびアスコルビン酸オキシダーゼのSQUIDを5Kから300Kという広い範囲で測定し、休止状態でのタイプ3銅間の反強磁性相互作用に温度依存性があることを見いだした、この知見はESRの結果とよく対応していた。すなわち温度上昇が上昇し、室温に近づくにつれ、三重項状態の寄与が無視できなくなってくることがわかった。また、アジ化物イオンを作用したラッカーゼのSQUIDから反強磁性相互作用の強さを決定するとともに、三核銅クラスター内の橋かけグループが反応中は、異なる銅間でブリッジの組み替えを行っているという結論に至った。さらに、共鳴ラマンスペクトルによって、はじめて三核銅部位の振動構造も測定出し、Solomonらの提唱しているようなアジ化物イオンが2つまたは3つ銅イオン間でブリッジしているのではなく、タイプ3銅の一方にエンドオンの配位様式で結合していることがわかった。
EPR SPECTRA OF LACCASE AND ASCORBATE OXIDASE WERE MEASURED FROM 3 K TO 300 K AND WERE SIMULATED,SHOWING THAT THE STRUCTURE OF TYPE 2 COPPER CHANGES FROM TETRAGONAL AT LOW TENPERATURE TO TETRAHEDRAL AT HIGH TEMPERATURE BECAUSE OF THE PROTEIN CONFORMATION CHANGE.SQUID WAS ALSO MEASURED FROM 5 K TO 300 K AND THE - 2J VALUE OF THE ANTIFERROMAGNETIC INTERACTION BETWEEN TYPE 3 COPPERS WERE DETERMINED AND WAS FOUND THAT THE TRIPLET STATE IS NOT NEGLIGIBLE AT ROOM TEMPERATURE IN THE CASE OF ASCORBATE OXIDASE.THE CAREFUL INSPECTION OF SQUID,ESR SPECTRA AND RESONANCE RAMAN SPECTRA OF THE INCREASING AMOUNT OF AZIDE ACTION ON LACCASE INDICATED THAT AZIDE IS BOUND TO ONE OF TYPE 3 COPPERS WITH THE END-ON FASHION BY WEAKENING THE INTERACTION IN THE TRINUCLEAR CENTER AND FINALLY BREAKING THE INTERACTION BY EXPELLING THE BRIDGING HYDROXIDE FROM COORDINATION SPHERE.
研究課題/領域番号:07640740, 研究期間(年度):1995 – 1996
出典：研究課題「マルチ銅オキシダーゼにおける三核銅クラスター」課題番号07640740（KAKEN：科学研究費助成事業データベース（国立情報学研究所））（https://kaken.nii.ac.jp/ja/report/KAKENHI-PROJECT-07640740/076407401996kenkyu_seika_hokoku_gaiyo/）を加工して作成
DOI: 10.24517/00066282
Source: https://kanazawa-u.repo.nii.ac.jp/?action=repository_action_common_download&item_id=60031&item_no=1&attribute_id=26&file_no=1
https://kanazawa-u.repo.nii.ac.jp/?action=repository_action_common_download&item_id=60031&item_no=1&attribute_id=26&file_no=1
Access Restrictions: 限定公開
Rights (production): CC BY-NC-ND
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https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-07640740/
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Data Provider (Database): 国立情報学研究所 : 学術機関リポジトリデータベース（IRDB）（機関リポジトリ）
https://irdb.nii.ac.jp
Original Data Provider (Database): 金沢大学 : 金沢大学学術情報リポジトリKURA